Sinh thời, Nguyễn Cao làm thơ để tỏ chí. Hiện còn lưu truyền đôi ba bài, như: "Khấp Ái Bộc" (Khóc chú giúp việc thân yêu), "Văn Hà Nội chế đài Hoàng Diệu ai tín" (Nghe tin Tổng đốc Hà Nội Hoàng Diệu mất), "Trách dụ xuất thú" (Trách kẻ dụ ra đầu thú)...Trong đó có bài "Tự Phận Ca" gồm 58 câu thơ chữ Hán, mà mỗi đoạn đều bắt đầu từ câu: Ta ta tạo vật, hề dĩ ngã vi sinh? (Hỡi trẻ tạo hóa, sinh ta làm chi?). Trích một đoạn (dịch nghĩa):

Hỡi trẻ tạo hóa, sinh ta làm chi?Sống mà chìm đắm trong vùng dê chó,(chỉ Pháp)Thà chết đi cùng trời đất đi vềSống mà làm vật thừa, bướu thịt cõi nhân thếThà chết mà được làm cành quỳnh, hoa ngọc nơi nước đẹp, non kỳ.Nhị biếc vẫn đó, Nùng xanh vẫn kiaMột tấc đất sạch, nấm mồ lè xèDằng dặc thay! Lồng lộng thay!Nào gươm núi Sóc, nào thơ trên trời!, nào cọc sông Đằng!Khí thiêng lên xuống trên chín tầng mây,Hãy hòa làm gió mưa, sấm sétRửa hôi tanh cho dòng nước trôi đi...[4]